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Jul 08, 2023

Scientific Reports volumen 5, número de artículo: 12487 (2015) Citar este artículo

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Para lograr diodos emisores de luz orgánicos fosforescentes (s-PhOLED) procesados ​​con solución energéticamente eficientes, el problema correspondiente del alto voltaje de conducción debe resolverse bien. Para solucionarlo, se han dedicado esfuerzos a la explotación de nuevos materiales host o interfaciales. Sin embargo, los problemas de captura de carga de fósforo y/o barrera de inyección de carga siguen siendo graves y limitan en gran medida los niveles de eficiencia energética (PE). En este documento, con la utilización de un par formador de exciplex 4, 4′, 4″ -tris[3-metilfenil(fenil)amino]trifenilamina (m-MTDATA) y 1,3,5-tri(m-pirid-3- il-fenil)benceno (TmPyPB), la eficiente inyección y transporte de carga, la recombinación de electrones huecos sin barreras para la formación del exciplex interfacial y la eliminación de las trampas de carga de fósforo en la capa emisiva se realizan simultáneamente, lo que resulta en un giro- con un voltaje de 2,36 V, un PE récord de 97,2 lm W-1, así como un voltaje de conducción extremadamente bajo de 2,60 V a 100 cd m-2, 3,03 V a 1000 cd m-2 y 4,08 V a 10000 cd m-2. 2. Este informe es la primera vez que el rendimiento de PE de s-PhOLED se acerca a un alto nivel de 100 lm W-1, incluso superior al rendimiento de última generación correspondiente de su homólogo PhOLED depositado al vacío (v-PhOLED) del mismo color. . Anticipamos que este informe abre una nueva vía para lograr s-PhOLED blancos y monocromáticos energéticamente eficientes con estructuras simples.

Los diodos emisores de luz orgánicos fosforescentes (PhOLED)1 han atraído mucha atención porque pueden recolectar excitones singlete y triplete para lograr una eficiencia cuántica interna de casi el 100 %. Con la explotación de estructuras avanzadas de dispositivos multicapa2,3,4,5, nuevos mecanismos electroluminiscentes (EL)6,7,8,9,10 y técnicas de desacoplamiento11,12, se han logrado enormes avances para los PhOLED depositados al vacío (v- PhOLED) basados ​​en metalofósforos de pequeño peso molecular, cuya eficiencia energética (PE) ya ha superado los 100 lm W-1 tanto para dispositivos monocromáticos como blancos11,12,13,14. En comparación con los v-PhOLED, los PhOLED procesados ​​por solución (s-PhOLED) parecen ser más atractivos tanto para la investigación académica como para las aplicaciones industriales porque tienen muchas ventajas únicas15,16,17,18,19,20,21,22,23. 24, como arquitecturas de dispositivos simples, patrones convenientes de alta resolución sobre sustratos de gran superficie y fabricación de bajo costo mediante impresión por chorro de tinta o recubrimiento rollo a rollo. Sin embargo, el rendimiento de los s-PhOLED25,26,27,28,29,30, especialmente el PE, es mucho menor que el de los v-PhOLED, lo que limita sus aplicaciones prácticas en pantallas e iluminaciones de ahorro de energía.

El problema clave responsable del pobre PE en los s-PhOLED son sus altos voltajes de conducción, que pueden resultar de la gran barrera de inyección de carga31, la baja movilidad de la carga32,33, la barrera de heterounión necesaria para la generación de excitones en masa34,35 y la intensa captura de carga. comportamiento de un fósforo en la capa emisiva (EML)36,37, etc. Para abordar estas limitaciones, se han desarrollado muchas estrategias en v-PhOLED, como la estructura de pines38, multicapas de inyección/transporte de carga en cascada2 y coanfitrión formador de exciplex14 . Desafortunadamente, debido al obstáculo intrínseco de la mezcla durante la deposición de la solución capa por capa, así como a otras razones subyacentes, incluida la segregación de fases, sigue siendo un gran desafío extenderlos de v-PhOLED a s-PhOLED. Por ejemplo, con un huésped mixto compuesto de poli(N-vinilcarbazol) (PVK) y 1,3-bis[(4-tercbutilfenil)-1,3,4-oxadiazolil]fenileno (OXD-7), se puede obtener un amarillo altamente eficiente. Se informó que los s-PhOLED emisores daban una eficiencia de corriente prometedora de 41,7 cd A-1 41. Pero la eficiencia energética fue de sólo 12,5 lm W-1 debido al alto voltaje de conducción, muy inferior a los v-PhOLED basados ​​en coanfitriones ( tensión de encendido: 2,4 V; PE: 62,1 lm W−1)42. Por lo tanto, se debe dedicar mucho esfuerzo al diseño de nova de la estructura del dispositivo y su mecanismo correspondiente para reducir el voltaje de conducción y mejorar el PE de los s-PhOLED.

En este artículo, desarrollamos un dispositivo electrofosforescente emisor de amarillo procesado en solución con un PE récord de 97,2 lm W-1 (25,2%, 74,3 cd A-1) mediante la combinación de 4, 4′, 4″ -tris[ 3-metilfenil(fenil)amino]trifenilamina (m-MTDATA) y 1,3,5-tri(m-pirid-3-il-fenil)benceno (TmPyPB) como par formador de exciplex. Como se muestra en la Fig. 1, la selección de m-MTDATA con el nivel de orbital molecular ocupado (HOMO) más alto como anfitrión transportador de huecos y TmPyPB con buena movilidad de electrones como capa transportadora de electrones (ETL) puede ser capaz de realice la inyección y el transporte efectivos tanto de huecos como de electrones, evitando el problema de alto voltaje de conducción causado por la gran barrera de inyección de carga y la baja movilidad de la carga. Además, no es necesario que los portadores superen la barrera de heterounión, sino que se recombinen directamente en la interfaz m-MTDATA/TmPyPB para formar el exciplex de estado excitado localizado, que es un proceso sin barreras. Lo más importante es que la energía del exciplex formado se entrega al dopante principalmente mediante transferencia de energía y el efecto de captura de carga no deseado se elimina con éxito. En consecuencia, se logra un voltaje de encendido extremadamente bajo de 2,36 V y con una luminancia de 100, 1000 y 10000 cd m-2, el voltaje de activación resulta ser de 2,60, 3,03 y 4,08 V, respectivamente. Hasta donde sabemos, estos valores se encuentran entre los más bajos jamás reportados para s-PhOLED y el PE máximo es comparable por primera vez al estado actual de la técnica de v-PhOLED. La versatilidad de esta estrategia se demuestra aún más con el logro de un voltaje ultrabajo que impulsa s-PhOLED con emisión verde y roja, que revela un PE máximo de 81,1 lm W-1 (18,1%, 62,0 cd A-1) y 29,0 lm W-1. 1 (16,3%, 22,2 cd A-1), respectivamente. Posteriormente se realizará una investigación sistemática sobre el mecanismo de funcionamiento del dispositivo, lo que puede darnos una idea clara de nuestro concepto.

Mecanismo de funcionamiento del dispositivo y estructuras moleculares.

(a) El mecanismo de operación del dispositivo propuesto, que incluye I: inyección y transporte efectivos de orificios; II: inyección y transporte efectivo de electrones; III: recombinación hueco-electrón sin barreras para la formación de exciplex; y IV: transferencia de energía desde el exciplex interfacial al fósforo; (b) Estructuras moleculares de los materiales funcionales utilizados.

Primero se exploraron dispositivos de portador único de películas puras m-MTDATA y TmPyPB y sus características de densidad de corriente-voltaje (JV) se muestran en la Figura S2. Para el dispositivo de solo orificio de m-MTDATA, la corriente del orificio comienza inicialmente con el inicio del voltaje y luego aumenta rápidamente con el aumento del voltaje, lo que indica la inyección y el transporte efectivos del orificio. Según la literatura43, m-MTDATA podría formar contacto óhmico con el ánodo para facilitar la inyección del agujero. Mientras tanto, su nivel de HOMO más alto (−5,10 eV, Tabla S2) en relación con el dopante es beneficioso para eliminar el efecto negativo de captura de agujeros y favorecer el transporte de agujeros en la EML. Por otro lado, la estructura catódica de TmPyPB/LiF/Al también es eficiente para la inyección y el transporte de electrones, lo que se verifica por el fuerte crecimiento de la corriente de electrones con un voltaje umbral bajo de 0,4 V (Ver dispositivo solo de electrones de TmPyPB en la Figura S2b). De hecho, el átomo de nitrógeno en TmPyPB podría coordinarse con el metal para garantizar una inyección eficiente de electrones desde LiF/Al y la movilidad electrónica de TmPyPB es tan alta como 1 × 10−3 cm2 V−1 s−1 32, lo que garantiza el transporte eficiente de electrones. en la ETL.

Luego identificamos la naturaleza exciplex entre m-MTDATA y TmPyPB antes de demostrar el proceso de formación de excitones en el dispositivo EL. Los espectros fotoluminiscentes (PL) de películas combinadas de m-MTDATA, TmPyPB y m-MTDATA:TmPyPB (1:1, mol/mol) junto con el espectro EL del dispositivo bicapa m-MTDATA/TmPyPB se muestran en la Fig. 2. En comparación con los espectros PL individuales de las películas m-MTDATA y TmPyPB, la película combinada m-MTDATA:TmPyPB exhibe una nueva emisión amplia desplazada al rojo con un pico a 490 nm, acompañada por un hombro PL de m-MTDATA. La energía de la nueva emisión (2,54 eV) está cerca de la brecha de energía entre el nivel HOMO de m-MTDATA y el nivel de orbital molecular desocupado (LUMO) más bajo de TmPyPB, lo que indica que m-MTDATA y TmPyPB podrían formar un estado excitado exciplex44. 45,46,47. Y la existencia de la emisión parcial de m-MTDATA es razonable si se considera que los excitones masivos de m-MTDATA se forman primero bajo excitación óptica. La posible separación de fases en la película mezclada de m-MTDATA y TmPyPB (con un tamaño de dominio grande) mediante un proceso de solución puede conducir a una difusión de excitones ineficiente y una transferencia de energía incompleta desde el estado excitado de m-MTDATA al exciplex localizado formado en el m- MTDATA: interfaz de heterounión TmPyPB48,49,50. Por el contrario, la emisión de m-MTDATA está casi ausente en el espectro EL del dispositivo bicapa m-MTDATA/TmPyPB. Esto se debe a que el exciplex se produce directamente a partir de estados separados de carga opuesta bajo excitación eléctrica34,35. Además, la emisión del exciplex de EL está ligeramente desplazada hacia el rojo en comparación con m-MTDATA:TmPyPB (1:1, mol/mol), lo que puede ser causado por la contribución de PL de m-MTDATA. Como se muestra en la Figura S3, con la proporción decreciente de m-MTDATA a TmPyPB, la emisión de m-MTDATA se reduce y el máximo emisivo de la mezcla m-MTDATA:TmPyPB se mueve gradualmente para coincidir con el exciplex EL. También se encuentra un hombro adicional con un máximo de 694 nm que es atribuible al electrómero m-MTDATA y desaparece después del dopaje con tintes fosforescentes (Figura S4 y Figura S16).

Características fotofísicas de diferentes muestras.

Espectros PL normalizados de películas mezcladas de m-MTDATA, TmPyPB y m-MTDATA:TmPyPB (1:1, mol/mol), junto con el espectro EL normalizado del dispositivo bicapa m-MTDATA/TmPyPB.

Con base en la investigación mencionada anteriormente, podemos deducir con seguridad que tras la acumulación de las cargas opuestas en la heterounión m-MTDATA/TmPyPB, posteriormente se recombinan mediante una captura de electrones huecos sin barreras para generar el exciplex a través de la interfaz. Este proceso III puede evitar el desplazamiento del borde de la banda inducido por la formación de los excitones m-MTDATA en masa y reducir energéticamente los voltajes de activación del dispositivo. Aunque realmente se produce una transición del exciplex a los excitones m-MTDATA masivos en un cierto campo eléctrico alto (por ejemplo, a 13 V, Figura S5), observamos que la generación de exciplex es la única forma en un voltaje de trabajo práctico inferior a 5 V (correspondiente a una luminancia de aproximadamente 20000 cd m-2).

Cuando los fósforos se dispersan en m-MTDATA para constituir el EML, la emisión del exciplex podría apagarse por completo (Figura S16) debido a la eficiente transferencia de energía del exciplex al dopante. Durante este proceso IV, cabe señalar que la aplicación del exciplex interfacial de m-MTDATA/TmPyPB podría eliminar el comportamiento no deseado de captura de carga de un tinte de banda prohibida estrecha en s-PhOLED y disminuir el voltaje de conducción tanto como sea posible. y así mejorar enormemente el rendimiento del dispositivo. Por ejemplo, con un complejo de iridio que contiene ligando 5-trifluorometil-2-(9,9-dietilfluoren-2-il)piridina (Ir(Flpy-CF3)3) como dopante, preparamos simultáneamente dos tipos de s emisores de amarillo. -PhOLED para comparación: ITO/PEDOT:PSS(40 nm)/m-MTDATA:Ir(Flpy-CF3)3(40 nm)/TmPyPB(55 nm)/LiF(0,5 nm)/Al(100 nm) (denotado como dispositivo A) e ITO/PEDOT:PSS(40 nm)/m-MTDATA:TmPyPB (1:1, mol:mol): Ir(Flpy-CF3)3 (40 nm)/TmPyPB(55 nm)/LiF( 0,5 nm)/Al(100 nm) (indicado como dispositivo B). Todos los parámetros del dispositivo son los mismos para los dispositivos A y B, excepto la composición de EML. En cuanto al dispositivo A, se utiliza un m-MTDATA puro como host en el EML y el exciplex se forma en la interfaz entre m-MTDATA y TmPyPB como se analizó anteriormente. Mientras que para el dispositivo B, se utiliza un sistema host binario m-MTDATA:TmPyPB en el EML y la región de generación del exciplex se extiende a todo el EML (Figuras S6 y S7). La figura 3 presenta las curvas de luminancia-voltaje y eficiencia energética-luminancia de estos dos dispositivos. Como se puede ver claramente, el dispositivo A muestra un voltaje de encendido mucho más bajo, 2,36 V, que el del dispositivo B (4,15 V). En consecuencia, se obtiene un PE de última generación de 97,2 lm W-1 (25,2%, 74,3 cd A-1) para el dispositivo A, que es comparable o incluso superior a la mayoría de los v-PhOLED de alto rendimiento (Tabla S1). 42,51,52. Además, en comparación con el dispositivo B (35,2 lm W-1), el PE mejora aproximadamente tres veces, lo que puede atribuirse a la tensión de conducción extremadamente baja como resultado del insignificante efecto de captura de carga en el dispositivo A.

Características de rendimiento de los OLED procesados ​​en solución.

Características de densidad de corriente-voltaje (a), voltaje de luminancia (b), eficiencia de corriente-luminancia (c) y eficiencia de potencia-luminancia (d) para el dispositivo A (1% en peso de Ir (Flpy-CF3) 3) y B ( 1% en peso de Ir(Flpy-CF3)3).

A continuación se investiga la dependencia del voltaje de la densidad de corriente en dispositivos con y sin dopante para demostrar si existe el efecto de trampa de carga. Como se muestra en la Fig. 4a, el dispositivo A, en ausencia del dopante, muestra un encendido abrupto de corriente a un voltaje muy bajo de 2,1 V y luego la densidad de corriente aumenta drásticamente con el aumento del voltaje. Es razonable ya que tanto los huecos como los electrones son capaces de inyectarse y transportarse eficientemente a través de m-MTDATA y TmPyPB puros para llegar a su interfaz y formar la corriente de recombinación. Además, la curva JV permanece casi idéntica después de la adición de Ir(Flpy-CF3)3, lo que indica trampas de carga ignorables en esta configuración de dispositivo. Como se analizó anteriormente, la captura de electrones huecos sin barreras se logra en la interfaz m-MTDATA/TmPyPB para generar los excitones exciplex. En consecuencia, los electrones inyectados no pueden penetrar desde TmPyPB en el EML en masa, excluyendo la posible captura de electrones en masa de Ir (Flpy-CF3) 3 en la EML durante el funcionamiento del dispositivo. Explica bien el comportamiento sin atrapamiento de carga del dispositivo A con Ir (Flpy-CF3) 3. Por el contrario, se observa un comportamiento bastante diferente para la estructura del dispositivo B. Por ejemplo, el dispositivo B sin dopante muestra un encendido suave de corriente a un voltaje más alto de 2,8 V y luego la densidad de corriente aumenta lentamente a medida que crece el voltaje (Fig. 4b). La razón radica en que el transporte del portador puede volverse más difícil en el coanfitrión mezclado que en el huésped individual, lo que se correlaciona bien con la disminución de la corriente de huecos y electrones de la capa de coanfitrión mezclado m-MTDATA:TmPyPB en relación con el m- puro. Capas MTDATA y TmPyPB (Figura S8). Al dopar solo 1% en peso de Ir(Flpy-CF3)3 en el EML, se encuentra que la densidad de corriente se reduce obviamente en un rango de voltaje de 3 a 8 V. Esto significa la existencia de una captura de carga distinta de Ir(Flpy -CF3)3 en el dispositivo correspondiente. A diferencia del dispositivo A, cuya región de recombinación está en la interfaz m-MTDATA/TmPyPB, la región de formación de excitones del dispositivo B está dominada en la EML masiva que comprende la matriz huésped combinada m-MTDATA:TmPyPB y el Ir(Flpy-CF3)3. dopante. En este caso, cuando los electrones se transportan al EML, aparece una fuerte captura de electrones debido a la profundidad de la trampa de electrones de ca. 0,6 eV para Ir(Flpy-CF3)3 respecto a TmPyPB. La diferencia observada entre los dispositivos A y B refleja bien la superioridad del exciplex interfacial porque puede restringir el efecto negativo de las trampas de carga y, por lo tanto, reducir el voltaje de activación del dispositivo.

Características de densidad de corriente-tensión de diferentes dispositivos.

dispositivo A (0 % en peso y 1 % en peso de Ir(Flpy-CF3)3) (a) y dispositivo B (0 % en peso y 1 % en peso de Ir(Flpy-CF3)3) (b).

En comparación con el dispositivo de control B, el dispositivo A también es ventajoso para evitar la extinción de excitones de la capa PEDOT:PSS53,54 ya que los excitones se forman en la interfaz m-MTDATA/TmPyPB. En segundo lugar, se cree que la posibilidad de generación de excitones es eficiente debido a la inyección y transporte efectivos tanto de huecos como de electrones. En tercer lugar, las energías triplete de m-MTDATA (2,66 eV), TmPyPB (2,80 eV) y m-MTDATA:TmPyPB exciplex (2,49 eV) (Figura S9 y S10) son más altas que las de Ir (Flpy-CF3) 3 (2,24 eV), asegurando que los excitones generados puedan ser recolectados eficientemente por Ir (Flpy-CF3) 3 y que se minimice la extinción del triplete de excitones por Ir (Flpy-CF3) 3. Todos estos factores contribuyen a la prometedora eficiencia cuántica externa (EQE) alcanzada del 25,2% para el dispositivo A (Tabla 1 y Figura S11). Además, el EQE muestra una caída muy lenta, por ejemplo, permaneciendo en 24,8, 23,7 y 18,1% correspondiente a una luminancia de 100, 1000 y 10000 cd m-2, respectivamente. Según lo determinado por Greenham et al.55, la densidad de portadores para la formación de exciplex en la interfaz de heterounión es en realidad baja y se puede evitar la posible extinción del polarón-excitón, lo que resulta en una suave disminución de la eficiencia del dispositivo.

Además, el espectro EL del dispositivo A proviene principalmente de Ir (Flpy-CF3) 3 e independiente del voltaje de activación (Figura S16a), lo que implica que la transferencia de energía resonante exciplex a dopante propuesta es muy eficiente incluso con alta luminancia. Para ilustrar este punto, se fabrican otros cuatro dispositivos con una configuración similar al dispositivo A (Figura S12a), donde el EML m-MTDATA dopado con Ir (Flpy-CF3) 3 se separa del ETL TmPyPB por una capa m-MTADA ordenada. (1, 3, 5 o 10 nm). Con el aumento del espesor de la capa de m-MTADA no dopada, se encuentra que la intensidad de la emisión de exciplex aumenta (Figura S12b) y, en consecuencia, el rendimiento del dispositivo disminuye (Figura S13 y Tabla S3). Sin embargo, observamos que, cuando el espesor de la capa de m-MTADA no dopada es de hasta 5 nm, el EQE a una luminancia de 100 cd m-2 para estos dispositivos aún permanece por encima del 20% y el Ir(Flpy-CF3 )3 domina todo el espectro EL. Esto indica que el dopante podría aprovechar eficazmente la energía del excitón en el exciplex interfacial.

Por fin, ampliamos nuestro concepto a otros colores de emisión. Teniendo en cuenta el nivel triplete más alto del exciplex m-MTDATA:TmPyPB en relación con los fósforos verde y rojo, en principio, el voltaje ultrabajo que impulsa los s-PhOLED emisores de verde y rojo está dentro de nuestras expectativas. Por lo tanto, los dispositivos C y D se fabrican dopando el G056 verde casero y el Ir (TPAPQ) 2acac57 rojo en m-MTDATA, respectivamente (Figura S14). Al igual que el dispositivo emisor de amarillo A, ambos poseen un voltaje operativo ultrabajo y un PE alto. A una luminiscencia de 1000 cd m-2, por ejemplo, el voltaje y el PE son 3,03 V y 62,5 lm W-1 para el dispositivo C y 3,42 V y 18,8 lm W-1 para el dispositivo D (Tabla 1). El rendimiento integral es el más alto para los s-PhOLED con emisión verde y roja reportados hasta ahora18,19,21,22,23,24,25,26,27,28,29,30. Curiosamente, tanto el dispositivo C como el D exhiben las mismas características JV y voltajes de encendido que los del dispositivo A, independientemente de los fósforos utilizados (Figura S15). Estas observaciones confirman además que la transferencia de energía desde el exciplex interfacial, además del atrapamiento de carga, es la contribución EL dominante.

En conclusión, hemos desarrollado con éxito por primera vez un s-PhOLED con emisión amarilla y un voltaje de conducción ultrabajo. Con la utilización de un par formador de exciplex m-MTDATA y TmPyPB, la inyección y el transporte de carga eficientes, la recombinación de electrones huecos sin barreras para la formación del exciplex interfacial y la eliminación de trampas de carga en el EML se pueden realizar simultáneamente, lo que da como resultado en un voltaje de encendido de 2,36 V, un PE récord de 97,2 lm W-1, así como un voltaje de conducción extremadamente bajo de 2,60 V a 100 cd m-2, 3,03 V a 1000 cd m-2 y 4,08 V a 10000 cd m-2. Mientras tanto, también se demuestran s-PhOLED con emisión verde y roja de voltaje ultrabajo basándose en el mismo concepto, mostrando un PE máximo de 81,1 y 29,0 lm W-1, respectivamente. El notable progreso nos ha impulsado aún más a ampliar esta estrategia de diseño a dispositivos azules y blancos procesados ​​por solución y el trabajo relacionado está en marcha.

Poli(etilendioxitiofeno):poli(estirenosulfonato) (PEDOT:PSS) (Clevios P ​​AI4083), m-MTDATA y TmPyPB se adquirieron de Heraeus Precious Metals GmbH Co. KG y Luminescent Technology Corp., respectivamente. Los fósforos Ir (Flpy-CF3) 358, G056 e Ir (TPAPQ) 2acac57 se sintetizaron en nuestro laboratorio de acuerdo con los métodos de la literatura.

Las mediciones de CV se llevaron a cabo en un sistema potenciostato/galvanostato EG & G 283 (Princeton Applied Research). Los disolventes de las mediciones de CV se eligieron según la solubilidad y la ventana electroquímica de diferentes materiales, es decir, Eox de m-MTDATA, G0, Ir(Flpy-CF3)3 e Ir(TPAPQ)2acac en diclorometano, Eox de TmPyPB y Ered de TmPyPB. G0, Ir(Flpy-CF3)3 e Ir(TPAPQ)2acac en acetonitrilo. Todas las muestras se probaron a una velocidad de escaneo de 100 mV s-1. El electrolito de soporte era perclorato de tetrabutilamonio 0,1 M (n-Bu4NClO4). Con respecto a los niveles de energía de referencia del par ferroceno/ferrocenio (4,8 eV con respecto al nivel de vacío), los niveles de energía HOMO y LUMO se calcularon de acuerdo con las dos ecuaciones siguientes: EHOMO = −e(4,8 V + Eox) y ELUMO = −e( 4,8 V + Ered), excepto para el nivel de energía LUMO de m-MTDATA que se calculó según la ecuación: ELUMO = EHOMO + Eg. Aquí, Eox y Ered se obtuvieron a partir del inicio del potencial de oxidación y reducción y Eg fue la banda prohibida óptica estimada a partir del inicio de los espectros de absorción. Además, los niveles de HOMO y los niveles más bajos de orbitales moleculares desocupados (LUMO) de todos los materiales funcionales utilizados se calibraron con m-MTDATA como referencia59, cuyo nivel de HOMO es de −5,10 eV medido por espectroscopia de fotoemisión ultravioleta (UPS).

Los espectros de absorción UV-Vis se midieron utilizando un espectrómetro Uv-Vis Perkin-Elmer Lambda 35. Los espectros fotoluminiscentes (PL) de película se midieron utilizando el espectrómetro Edinburgh FLS920 PL. Los espectros de solución PL se midieron utilizando un espectrómetro Perkin-Elmer LS 50B PL. La eficiencia cuántica de la solución PL se midió en una atmósfera de argón mediante un método relativo utilizando fac-Ir(ppy)3 (Φp = 0,40 en tolueno) como estándar. Las mediciones de AFM se llevaron a cabo utilizando Veeco Instruments en el modo de toma con una sonda de 2 N m-1 en el ambiente atmosférico. Para la preparación de la muestra, el sustrato de óxido de indio y estaño (ITO) previamente limpiado se trató con ozono ultravioleta (UVO) durante 25 minutos. Se recubrió por centrifugación un PEDOT:PSS de 40 nm de espesor a partir de una dispersión acuosa de PEDOT:PSS (Clevios P ​​AI4083) a una velocidad de centrifugado de 5000 rpm y se recoció a 120 °C durante 30 min. en aire acondicionado. Finalmente, la capa m-MTDATA:Dopant se recubrió por centrifugación a partir de su solución fresca de clorobenceno (10 mg ml-1) a una velocidad de centrifugación de 1800 rpm y se recoció a 100 °C durante 30 min. en atmósfera de N2 en una guantera.

Los s-PhOLED tienen la configuración de ITO/PEDOT:PSS(40 nm)/capa emisiva (EML)(40 nm)/TmPyPB(55 nm)/LiF(0,5 nm)/Al(100 nm), en la que el EML consta de m-MTDATA:Ir(Flpy-CF3)3(1% en peso) para el dispositivo A, m-MTDATA:TmPyPB(1:1, mol/mol):Ir(FIpy-CF3)3(1% en peso ) para el dispositivo B, m-MTDATA:G0(10% en peso) para el dispositivo C y m-MTDATA:Ir(TPAPQ)2acac(5% en peso para el dispositivo D. Para la fabricación del dispositivo, se utilizó un PEDOT de 40 nm de espesor :La capa de PSS se recubrió por centrifugación a partir de una dispersión acuosa de PEDOT:PSS (Clevios P ​​AI4083) sobre el sustrato de ITO previamente limpiado y tratado con UVO a una velocidad de centrifugado de 5000 rpm y luego se recoció a 120 °C durante 30 min. en aire acondicionado. Posteriormente, la EML se recubrió por centrifugación a partir de su solución fresca de clorobenceno (10 mg ml-1) a una velocidad de centrifugación de 1800 rpm y luego se recoció a 100 °C durante 30 minutos. para eliminar el disolvente residual en una atmósfera de N2 en una caja de guantes. Finalmente, la estructura de TmPyPB(55 nm)/LiF(0,5 nm)/Al(100 nm) se depositó térmicamente en secuencia en una cámara de vacío a una presión inferior a 4 × 10-4 Pa a través de una máscara de sombra con una matriz de Aberturas de 14 mm2. Las características de densidad de corriente, voltaje y luminancia (J – V – L) se midieron utilizando una unidad de medición de fuente Keithley (Keithley 2400 y Keithley 2000) con un fotodiodo de silicio calibrado. Los espectros EL de los dispositivos se midieron utilizando un espectrofotómetro SpectraScan PR650. Todas las mediciones se llevaron a cabo a temperatura ambiente en condiciones ambientales. La eficiencia cuántica externa (EQE) de los dispositivos se calculó a partir de la luminancia, la densidad de corriente y los espectros EL, suponiendo una distribución lambertiana. Los espectros EL de baja temperatura se midieron con un sistema criostato Oxford Instrument Optistat DN-V acoplado con un espectrofotómetro PR650. Las temperaturas se controlaron dentro de ± 0,1 K mediante un controlador de temperatura Oxford Instrument ITC503S.

La estructura para dispositivos de solo orificios es ITO/PEDOT:PSS(40 nm)/m-MTDATA o m-MTDATA:TmPyPB(1:1, mol/mol)(70 nm)/Au(50 nm). Para la fabricación del dispositivo de solo orificios, se recubrió por rotación una capa de PEDOT:PSS (Clevios P ​​AI4083) de 40 nm de espesor sobre el sustrato de ITO previamente limpiado y luego se recoció a 120 °C durante 30 minutos en aire acondicionado. Posteriormente, se recubrió por centrifugación m-MTDATA o m-MTDATA:TmPyPB(1:1, mol/mol)(70 nm) a partir de su solución fresca de clorobenceno y luego se recoció a 100 °C durante 30 minutos para eliminar el disolvente residual en una atmósfera de N2. . Finalmente, el cátodo metálico de Au se depositó térmicamente en una cámara de vacío a una presión inferior a 4 × 10-4 Pa a través de una máscara de sombra con una serie de aberturas de 14 mm2. La estructura del dispositivo para dispositivos de solo electrones es Vidrio/PEDOT:PSS(40 nm)/Al(50 nm)/TmPyPB o m-MTDATA:TmPyPB(1:1, mol/mol)(40 nm)/TmPyPB(55 nm )/LiF(0,5 nm)/Al(100 nm)60. En primer lugar, se recubrió por rotación una capa de PEDOT:PSS (Clevios P ​​AI4083) de 40 nm de espesor sobre el sustrato de vidrio previamente limpiado y luego se recoció a 120 °C durante 30 minutos en aire acondicionado. Y luego, se depositó térmicamente un Al de 50 nm de espesor en una cámara de vacío a una presión base inferior a 4 × 10-4 Pa. Posteriormente, para el dispositivo m-MTDATA:TmPyPB(1:1, mol/mol), m- MTDATA: Se recubrió por rotación TmPyPB (1:1, mol/mol) (40 nm) a partir de su solución fresca de clorobenceno y luego se recoció a 100 °C durante 30 minutos para eliminar el disolvente residual en una atmósfera de N2 y para el dispositivo TmPyPB, un 40 Se depositó térmicamente TmPyPB de nm de espesor en una cámara de vacío a una presión base inferior a 4 × 10-4 Pa. La estructura de TmPyPB(55 nm)/LiF(0,5 nm)/Al(100 nm) se depositó térmicamente en secuencia para lograr la preparación del dispositivo, a una presión base inferior a 4 × 10-4 Pa a través de una máscara de sombra con una serie de aberturas de 14 mm2.

Cómo citar este artículo: Wang, S. et al. Diodos emisores de luz orgánicos fosforescentes procesados ​​en solución con voltaje de conducción ultrabajo y eficiencia energética muy alta. Ciencia. Rep. 5, 12487; doi: 10.1038/srep12487 (2015).

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Los autores agradecen al Proyecto 973 (2015CB655001), Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China (Nos. 21174144, 51322308, 91333205, 51473162, 51325303) por el apoyo financiero de esta investigación. También nos gustaría agradecer al Dr. Bo Chen por la síntesis de Ir (Flpy-CF3) 3.

Laboratorio Estatal Clave de Física y Química de Polímeros, Instituto de Química Aplicada de Changchun, Academia de Ciencias de China, Changchun, 130022, República Popular China

Shumeng Wang, Xingdong Wang, Bing Yao, Baohua Zhang, Junqiao Ding, Zhiyuan Xie y Lixiang Wang

Universidad de la Academia China de Ciencias, Beijing, 100049, PR China

Shumeng Wang

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LW y BZ concibieron la idea y diseñaron los experimentos. SW fabricó y caracterizó los dispositivos OLED, realizó escaneos de imágenes AFM y experimentos fotofísicos. XW realizó la prueba CV de todos los materiales utilizados. BY participó en la optimización del dispositivo en etapa inicial de OLED naranja utilizando Ir (Flpy-CF3) 3. SW, BZ, JD analizaron la mayoría de los datos y escribieron el manuscrito. ZX ayudó al diseño y análisis de la estructura del dispositivo. LW y BZ conceptualizaron y dirigieron el proyecto de investigación. Todos los autores discutieron los resultados y revisaron el manuscrito.

Los autores no declaran tener intereses financieros en competencia.

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Reimpresiones y permisos

Wang, S., Wang, X., Yao, B. et al. Diodos emisores de luz orgánicos fosforescentes procesados ​​en solución con voltaje de conducción ultrabajo y eficiencia energética muy alta. Representante científico 5, 12487 (2015). https://doi.org/10.1038/srep12487

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Recibido: 09 de marzo de 2015

Aceptado: 30 de junio de 2015

Publicado: 24 de julio de 2015

DOI: https://doi.org/10.1038/srep12487

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